Najbardziej niebezpieczny człowiek
Naukowiec nie przestawał drażnić konserwatywnych środowisk i organów państwowych. We wrześniu 1966 r. założył Ligę Duchowych Odkryć (League for Spiritual Discovery - w skrócie LSD) - organizację religijną, która za swój sakrament przyjmowała LSD. Liga prowadziła przede wszystkim kampanię na rzecz zalegalizowania "kwasu" i marihuany.
Sam Leary włączał się w różne kontrkulturowe projekty (takie jak nagrywanie teledysku do piosenki "Give Peace a Chance" Johna Lennona). W 1967 r. wystąpił na hippisowskim happeningu "Human-Be-In" w San Francisco, gdzie po raz pierwszy wypowiedział słynne zdanie: "Turn on, tune in, drop out". Władze regularnie urządzały policyjne naloty na jego siedzibę, gdzie wciąż przeprowadzał praktyczne doświadczenia z narkotykami. Prezydent Richard Nixon nazywał go "najniebezpieczniejszym człowiekiem Ameryki".