Eksperymenty na więźniach
W ramach harvardzkiego projektu Leary’ego pojawiły się doświadczenia praktyczne - przeprowadzane na studentach i więźniach. Wyniki zdawały się potwierdzać jego tezę o terapeutycznym działaniu "psychodelików". Najgłośniejsze stały się te z więzienia Concord: tylko 20% badanych po eksperymencie zadeklarowało powrót do kryminalnych zajęć. Pozostali stwierdzili, że pokazano im nową drogę w życiu. Rezultatem badań stała się także książka "Doświadczenie psychodeliczne", napisana wraz z Richardem Alpertem i Ralphem Metznerem - swoisty przewodnik po meandrach narkotykowych wizji.
W międzyczasie, wraz z rozwojem hippisowskiej subkultury, rozpoczęła się obława na substancje psychoaktywne. Rząd zdelegalizował LSD i inne środki psychodeliczne, wprowadzając karę pięcioletniego więzienia za ich posiadanie. Timothy Leary został w 1963 r. wydalony z uczelni, ale dzięki zamożnym znajomym mógł kontynuować swoje badania w ich rezydencji w Millbrook, niedaleko Nowego Jorku.