Grzyby psylocybinowe
Leary odbył podróż do Cuernavaca (Meksyk), gdzie po raz pierwszy zetknął się z grzybami psylocybinowymi (zwanymi od wieków "grzybami halucynogennymi" lub "grzybami magicznymi"). Po tym doświadczeniu stwierdził, że nauczył się o psychologii oraz o ludzkim mózgu i jego możliwościach więcej niż w trakcie poprzednich piętnastu lat studiów.
Psylocybina to obok LSD najpopularniejszy i najczęściej używany psychodelik - substancja wywołująca wizje, doznania mistyczne, medytacyjne i często religijne. Jest dziś wpisana na listę nielegalnych środków psychoaktywnych. W latach 60. była jednak dostępna, podobnie jak spora część zakazanych obecnie substancji - tak więc olśniony jej działaniem Leary skierował swoją pracę naukową na nowe tory. W 1961 r. wraz z Richardem Alpertem uruchomił "Harvard Psilocybin Project" - badania nad przydatnością psylocybiny w walce z chorobami i zaburzeniami psychicznymi. Bardzo szybko do badanych substancji dołączyło także LSD.